表面等离激元光学和量子体系的交叉研究（讲稿）

第五章表面等离激元光学和量子体系的交叉研究古英2012年4月ygu@pku.edu.cn

1 第五章 表面等离激元光学和量子体系的交叉研究 古英 ygu@pku.edu.cn 2012年4月

结合了光子学和电子学的优点，通过将光场压缩在纳米尺度，充许在纳米尺度上研究光与物质相互作用。表面等离激元本质上是电磁波，具有波粒二象性。在未来的计算机中光子能够代替电子吗？光子回路体积小，易于集成，损耗小，传的快，但是光子间没有相互作用，实现量子操控比较困难。光子与表面等离激元间的交换弥补了这一不足，可在单光子探测，纠缠，可控相位门，量子的非线性效应方面有应用。2

2 结合了光子学和电子学的优点，通过将光场压缩在纳米尺度， 允许在纳米尺度上研究光与物质相互作用。 表面等离激元本质上是电磁波，具有波粒二象性。 在未来的计算机中光子能够代替电子吗？光子回路体积小， 易于集成，损耗小，传的快，但是光子间没有相互作用，实 现量子操控比较困难。光子与表面等离激元间的交换弥补了 这一不足，可在单光子探测，纠缠，可控相位门，量子的非 线性效应方面有应用

（SPP）SurfaceplasmonpolaritonSPP:collectiveoscillationsof freeelectronsevanescent EMmodeboundtosurfaceDielectricE[EsplFLeE(0)MetalLocalizedSPorSPR:localizedoscillationstronglocalfield100nmFigure 1.3:Particleplasmonultrasmall optical modevolume Vm3WilliamL.Barnes,AlainDereux&ThomasW.Ebbesen,nature,424,824(2003);V.Zayatsa,etal,PhysRep.2005,408:131-314:

3 Surface plasmon polariton (SPP) ultrasmall optical mode volume Vm Localized SP or SPR: localized oscillation strong local field SPP: collective oscillations of free electrons evanescent EM mode bound to surface William L. Barnes, Alain Dereux & Thomas W. Ebbesen, nature, 424, 824 (2003); V. Zayatsa, et al, Phys Rep. 2005, 408:131–314;

What'snewforquantumemitterswithultrasmalloptical modeVm?Weak coupling:Purcell factor F=yl yoanisotropicelectricmodedensityofoscillationsanisotropicopticalmodedensityenhanced(F>1)oranisotropic decay ratessupressed(F<1)spontaneousemissionatsubwavelengthscaleStrong coupling: Cavity QEDVmisextremelysmallg (αisverylargeQisnothighduetolossLow-lightlevelnonlinearopticsR.R.Chance,A.Prock,andR.Silbey,J.Chem.Phys.62,2245(1975);D.E.Changetal.,Phys.Rev.Lett.97,053002(2006);EdoWaksandDeepakSridharan,Phys.Rev.A,82,043845(2010)

4 What’s new for quantum emitters with ultrasmall optical mode Vm? R. R. Chance, A. Prock, and R. Silbey, J. Chem. Phys.62, 2245 (1975); D. E. Chang et al., Phys. Rev. Lett. 97, 053002 (2006); Edo Waks and Deepak Sridharan, Phys. Rev. A, 82, 043845 (2010) Weak coupling: Purcell factor F=γ/ γ0 anisotropic electric mode density of oscillations anisotropic optical mode density anisotropic decay rates enhanced (F>1)or supressed (F<1) spontaneous emission at subwavelength scale Strong coupling: Cavity QED Vm is extremely small g (∝ ) is very large Q is not high due to loss Low-light level nonlinear optics 1 Vm

表面等离激元如何介入和量子体系的相互作用？Weakcoupling1）在表面等离激元结构的近场区域内为偶极跃迁提供了较强的各向异性Purcell系数环境（态密度）2）激发的表面等离激元是局域的电磁波，可以发生在纳米尺度上定域的与原子系综的相互作用（近场增益）Strongcoupling3）量子的表面等离激元与单量子体系的相互作用

表面等离激元如何介入和量子体系的相互作用？ Weak coupling: 1）在表面等离激元结构的近场区域内为偶极跃迁提供了较强 的各向异性Purcell 系数环境（态密度） 2）激发的表面等离激元是局域的电磁波，可以发生在纳米尺 度上定域的与原子系综的相互作用（近场增益） Strong coupling: 3）量子的表面等离激元与单量子体系的相互作用

本章内容：5.1纳米结构近场区域偶极子弛豫系数5.2SPP增强分子荧光的前沿进展5.3量子的SPP及其与量子体系相互作用5.4我们在交叉领域的几个工作附录：分子荧光的知识6

6 本章内容： 5.1 纳米结构近场区域偶极子弛豫系数 附录： 分子荧光的知识 5.2 SPP增强分子荧光的前沿进展 5.4 我们在交叉领域的几个工作 5.3 量子的SPP 及其与量子体系相互作用

5.1纳米结构附近偶极子弛豫系数问题的由来：量子提法：当偶极子放在纳米结构附近或离介质和金属表面很近时所处的空间局域模式态密度（LDOS）有很大变化，导致其偶极跃迁弛豫系数有很大改变。一一态密度的角度经典提法：导致偶极子的弛豫有两种原因，一种是由于能量辐射到无穷远，叫做辐射弛豫；一种是由于能量耗散到周围的吸收介质中，叫做非辐射弛豫。一一能量损失的角度通常来说，由于纳米结构或者界面的存在会导致decayrate变大，或激发态寿命变短。表现为荧光谱变宽。但在特殊设计的纳米结构或材料中，有时会使激发态寿命变长

7 5.1 纳米结构附近偶极子弛豫系数 问题的由来： 量子提法：当偶极子放在纳米结构附近或离介质和金属表面很近时， 所处的空间局域模式态密度（LDOS）有很大变化，导致其偶极跃迁 弛豫系数有很大改变。－－态密度的角度 经典提法：导致偶极子的弛豫有两种原因，一种是由于能量辐射到 无穷远，叫做辐射弛豫；一种是由于能量耗散到周围的吸收介质中， 叫做非辐射弛豫。－－能量损失的角度 通常来说，由于纳米结构或者界面的存在会导致decay rate 变大，或 激发态寿命变短。表现为荧光谱变宽。但在特殊设计的纳米结构或 材料中，有时会使激发态寿命变长

在无吸收=n?介质中的decayrate)To:自由空间中原子的自发辐射系数：3元c3h80如果场的哈密顿量和电场算符可写成如下形式：H=dV(D.E+B.H)EEfreendV(sosE.E+μ'B.B)根据fermisgoldenrule，自发辐射系数可写为：k2 dk (0|E)(k)10)8(0k -WA)rα在8介质的自由空间中，自发辐射系数是：r=nTo8DecayofexcitedatomsinabsorbingdielectricsStephenMBarnettetal,J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.29(1996)3763-3781

8 Decay of excited atoms in absorbing dielectrics Stephen M Barnett et al, J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 29 (1996) 3763–3781. 自由空间中原子的自发辐射系数： 如果场的哈密顿量和电场算符可写成如下形式： 根据fermi’s golden rule，自发辐射系数可写为： 在ε介质的自由空间中，自发辐射系数是： 在无吸收ε=n2介质中的decay rate

在吸收介质中decayrate的一般表达式（量子）这时表示为：8() = 8(w) + is"(w) = n?(w) = [n(w) + ik(の))2自发辐射系数的通式为：Im(μ;Gi;(O, WA)μj)2元ZI<f lμ E(rA, t)I0)P 8(f - wA)h2yh(0|E(r, の)E_(r*, w)l0) = = Im/Gij(r - r, w)8(α - )元E(r,t)=do[E+(r, w)e-iot + E-(r, )eior )9DecayofexcitedatomsinabsorbingdielectricsStephenMBarnettetal,J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.29(1996)3763-3781

9 Decay of excited atoms in absorbing dielectrics Stephen M Barnett et al, J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 29 (1996) 3763–3781. 自发辐射系数的通式为： 在吸收介质中decay rate的一般表达式（量子） 这时ε表示为：

激发态分子的弛豫系数的经典定义先从经典的角度定义辐射弛豫系数和非辐射弛豫系数：Y=R+NRNRCdER=wS..darS.n2W参数设置whereS= (c/8)Re (E×H*)is thePoynting vector, is theconductivity of the substrate, Wis the average energy of the dipole.d is the differential element of the solid angle, and dr is thedifferential volume element. The integral in eq 2 is overa surfaceat infinitywhilethat in eq3is over thevolumeofthedissipativesubstrate.10RadiativeDecayRatesforMoleculesnearaDielectricSphereP.T.Leungetal,TheJournalofPhysical Chemistry,Vol.92,No.22,6207(1988)

10 Radiative Decay Rates for Molecules near a Dielectric Sphere， P. T. Leung et al, The Journal of Physical Chemistry, Vol. 92, No. 22, 6207 (1988). 激发态分子的弛豫系数的经典定义 先从经典的角度定义辐射弛豫系数和非辐射弛豫系数： 参数设置