中国科技大学化学物理系：介观化学体系（PPT讲稿）非平衡非线性反应动力学

介观化学体系 非线性动力学研究 侯中怀 中国科技大学化学物理系 合肥微尺度物质科学国家实验室 2006

介观化学体系 非线性动力学研究 中国科技大学化学物理系 合肥微尺度物质科学国家实验室 2006 侯中怀

非线性动力学现象 化学反应体系在远离平衡条件下,由非线性作 用,自发形成的各类时空有序结构 化学振荡( Chemical oscillation) 时空斑图 Pattern) >化学波 Chemical Waves) 化学混沌( Chemical Chaos) 大量分子的统计行为

非线性动力学现象 -- 化学反应体系在远离平衡条件下, 由非线性作 用, 自发形成的各类时空有序结构 ➢ 化学振荡 (Chemical Oscillation) ➢ 时空斑图 (Pattern) ➢ 化学波 (Chemical Waves) ➢ 化学混沌 (Chemical Chaos) 大量分子的统计行为

非线性动力学现象 化学振荡化学斑图化学波化学混沌 (oO((G(o ((o DX 合成基因网络中的化BZ反应体系动态图灵 心肌细胞中的钙螺 脑电图重构的混沌 学振荡 Nature202斑图PNA200 旋波 Nature1998 吸引子 Chaos2001 5001600t700180019002000 8s 4nm钯粒子表面C0催化 3o un 0s 氧化反应速率振荡 Pt表面C催化体系中N0表面催化体系中螺C表面催化体系中时 Catal. Today 2003 元胞斑图PRL2001人旋波 Chem. Rey.195空混沌 Science2001

非线性动力学现象 合成基因网络中的化 学振荡 Nature 2002 心肌细胞中的钙螺 旋波 Nature 1998 CO表面催化体系中时 空混沌Science 2001 NO表面催化体系中螺 旋波 Chem.Rev.1995 化学振荡 化学斑图 化学波 化学混沌 BZ反应体系动态图灵 斑图 PNAS 2003 4nm钯粒子表面CO催化 氧化反应速率振荡 Catal.Today 2003 Pt表面CO催化体系中 元胞斑图 PRL 2001 脑电图重构的混沌 吸引子 Chaos 2001

问题 表面催 结构 如何形成 有什么用 化过程 复杂性 的活性 ,速率 空间无序 和选择 拓扑无序 复 非线/功 性 杂2 性化 学现 基因表 性 象 动力学 达控 与调 神 复杂性 经信息 传递, -环境涨落 钙信号 内涨落 编码与 解码

非线 性化 学现象 复杂性 功能 表面催 化过程 的活性 ，速率 和选择性 … … 基因表 达与调 控，神 经信息 传递， 钙信号 编码与 解码， … … 结 构 复杂性 - 空间无序 - 拓扑无序 动力学 复杂性 - 环境涨落 - 内 涨 落 问题 ? ? 如何形成 有什么用

研究内容 介观化学体系内涨落效应 复杂网络体系非线性动力学

研究内容 复杂网络体系非线性动力学 介观化学体系内涨落效应

介观化学体系内涨落 g 介观化学反应体系 Nano Cell Particles NV 内涨落强度~ 内涨落 (体系尺度) ? 非线性 动力学

介观化学体系内涨落 介观化学反应体系 N,V ～ 1 1 or 内涨落强度 N V 内 涨 落 （体系尺度） 非线性 ? 动力学 Living Cell Nano￾Particles

噪声的积极效应 随机共振: Stochastic resonance 对的 噪声诱导螺旋波转变 ZHou, et al Phys. Rev. Lett. 81, 2854(1998) 0.2 0.0 L Gammaitoni, P hanggi, et al 空间无序导致有序 ZHou, H Xin Phys. Rev. Lett. 89, 280601(2002) Review Modern physics 70, 223, 1998

噪声的积极效应 L.Gammaitoni, P.Hanggi, et.al Review Modern Physics 70, 223, 1998 随机共振 : Stochastic Resonance 噪声诱导螺旋波转变 Z.Hou, et.al Phys. Rev. Lett. 81, 2854(1998) 空间无序导致有序 Z.Hou, H.Xin Phys.Rev.Lett. 89,280601(2002)

内涨落的研究:随机方法 N种物质,M个反应,体积为V,均项反应 反应j:X→>X+v,;速率:w,(X) 主方程:P(x)=x-v)P(x-y)-(x)P(x 化学朗之万方程(CLE): 2 d(X()/),((X() (X() J D.T. Gillespie, J. Chem. Phys. 113, 297(2000

内涨落的研究：随机方法 1 ( , ) ( ) ( ) ( ) ( , ) M j j j j j P t w P w P t t =  = − − −      主方程： x x  ν x ν x x 1 2 1 1 ( ( ) ) ( ( )) 1 ( ( )) ( ) M M j i i ji ji j j j d X t V w t w t t dt V V V    = =     = +           X X N种物质，M个反应，体积为V，均项反应 ; ( ) j j 反应 : j w X X v X → + 速率： 化学朗之万方程（CLE）： D.T.Gillespie, J.Chem.Phys. 113, 297(2000)

内涨落随机共振:最佳尺度效应 布鲁塞尔振子:x,X-4→x,2+Y→3X,X— 30 103 20 Hopf Bifurcatie 0.5 00 040.60.81.0121416 Control Parameter a Optimal System size for mesoscopic chemical oscillation Z Hou, H xin. ChemPhys Chem 5, 407 (2004)

内涨落随机共振：最佳尺度效应 Optimal System size for mesoscopic chemical oscillation Z. Hou, H. Xin. ChemPhysChem 5, 407(2004) 布鲁塞尔振子：

最佳尺度效应 Internal Noise Stochastic Resonance in a circadian Clock System Z Hou*, HXin. J. Chem. Phys. 119, 11508(2003) Optimal Particle size for Rate oscillation in CO Oxidation on Nanometer-Sized Palladium Particles YGong, Z Hou*, HXin. J Phys. Chem. B 108, 17796(2004) Internal Noise Stochastic Resonance of Synthetic Gene Network Z. Wang, Z Hou*, HXin. Chem. Phys. Lett. 401, 307(2005) Effects of Internal Noise for rate oscillations During CO Oxidation on Platinum Surface Y Gong, Z Hou*, HXin. J. Chem. Phys. 122, 134708(2005)

➢ Internal Noise Stochastic Resonance in a Circadian Clock System Z. Hou*, H.Xin. J. Chem. Phys. 119, 11508(2003) 最佳尺度效应 ➢ Optimal Particle Size for Rate Oscillation in CO Oxidation on Nanometer-Sized Palladium Particles Y.Gong, Z.Hou*, H.Xin. J.Phys.Chem.B 108, 17796(2004) ➢ Internal Noise Stochastic Resonance of Synthetic Gene Network Z. Wang, Z. Hou*, H.Xin. Chem.Phys.Lett. 401, 307(2005) ➢ Effects of Internal Noise for rate oscillations During CO Oxidation on Platinum Surface Y.Gong, Z. Hou*, H.Xin. J. Chem. Phys. 122, 134708(2005)