信阳师范大学:《化学反应工程基本原理》课程教学资源(PPT课件)第八章 气-固催化反应过程的传递现象(小结)

第八章小结
第八章小结

1、气固相催化反应的宏观动力学步骤: 反应区在颗粒内部,整个反应过程是由物理过程和化学反 应过程组成的,反应分5步进行。 1)反应物从气相主体扩散到颗粒外表面一外扩散; 2)反应物从颗粒外表面扩散进入颗粒内部的微孔道—一 内扩散; 3)反应物在孔道的内表面进行化学反应,反应分三步串 联而成: 反应物在活性位上被吸附; 活性吸附态组分进行化学反应, 吸附态产物的脱附。 4)反应产物从内表面上扩散到颗粒外表面; 5)反应产物从颗粒外表面扩散到气相主体
1、气固相催化反应的宏观动力学步骤: 反应区在颗粒内部,整个反应过程是由物理过程和化学反 应过程组成的,反应分5步进行。 1)反应物从气相主体扩散到颗粒外表面——外扩散; 2)反应物从颗粒外表面扩散进入颗粒内部的微孔道—— 内扩散; 3)反应物在孔道的内表面进行化学反应,反应分三步串 联而成: 反应物在活性位上被吸附; 活性吸附态组分进行化学反应; 吸附态产物的脱附。 4)反应产物从内表面上扩散到颗粒外表面; 5)反应产物从颗粒外表面扩散到气相主体

2、气固催化反应过程的研究方法:效率因子法;表观 动力学法,包括:催化剂颗粒表观动力学(颗粒表观动 力学为反应的本征动力学和内扩散动力学的综合表达) 和床层的表观动力学(床层表观动力学为反应的本征动 力学和内、外扩散动力学的综合表达。)
2、气固催化反应过程的研究方法:效率因子法;表观 动力学法,包括:催化剂颗粒表观动力学(颗粒表观动 力学为反应的本征动力学和内扩散动力学的综合表达) 和床层的表观动力学(床层表观动力学为反应的本征动 力学和内、外扩散动力学的综合表达。 )

3、颗粒内外传质阻力的存在的结果使催化剂表面上 反应物浓度下降,产物浓度上升。 (1)在气固催化反应中,外扩散过程对化学反应的影响, 是由传质过程引起的反应表面与气流主体间的浓度差造成的; (2)颗粒外部传质过程的存在造成反应场所、颗粒外表面 浓度小于气流主体,影响程度取决于
3、颗粒内外传质阻力的存在的结果使催化剂表面上 反应物浓度下降,产物浓度上升。 (1)在气固催化反应中,外扩散过程对化学反应的影响, 是由传质过程引起的反应表面与气流主体间的浓度差造成的; (2)颗粒外部传质过程的存在造成反应场所、颗粒外表面 浓度小于气流主体,影响程度取决于 。 g k k a

4、外扩散过程速率控制步骤的判别: 化学反应速率控制阶段的判断: 当k,α>k,或当,→0时,催化剂颗粒外表面浓度接近于 k a 气流主体浓度,即C,≈C。,此时:R=kCe≈(-r)表 观动力学接近于反应的本征动力学,R=14=kC公,从而保 持了原来的反应级数和反应本征活化能。 传质速率控制阶段的判别: 当k,a<k,或当k→∞时,催化剂颗粒外表面浓度接近于 气流主体浓度,即C≈0,此时:R=k。a(C。-Ces)≈Nm。催 化剂颗粒的表面浓度接近于零,表观动力学接近于扩散动力 学R=W4=k.aCa此时表观反应级数恒为一级。表观活 化能为ED
当 , 催化剂颗粒外表面浓度接近于 气流主体浓度,即 ,此时: 。表 观动力学接近于反应的本征动力学, ,从而保 持了原来的反应级数和反应本征活化能。 , 0 g g k a k k a → k 或当 时 C C b es lim ( ) n R kC r = − es 化学反应速率控制阶段的判断: 传质速率控制阶段的判别: 当 , 催化剂颗粒外表面浓度接近于 气流主体浓度,即 ,此时: 。催 化剂颗粒的表面浓度接近于零,表观动力学接近于扩散动力 学 ,此时表观反应级数恒为一级。表观活 化能为ED , g g k a k k a → k 或当 时 0 Ces lim ( ) R k a C C N = − g b es n R r kC = = A b R N k aC = = A g b 4、外扩散过程速率控制步骤的判别:

C es C 1+Da 1、当Da准数很大时,表明极限及应速率比极限传质速 率大很多,过程为传质控制过程,Cs/C趋近于零,颗 粒外部效率因子也接近于零。而当Da准数越来越小时, 极限传质速率远大于极限反应速率,过程逐渐变为反应 控制,Ces/Cb趋近于1。因此,Da准数可以作为颗粒外 部传质影响大小的判据,Da准数越大,外部传质过程 的影响就越大。 2、对一级反应过程,Da准数为kWkg,表明Da准数仅于 反应速率常数和传质系数有关,而与气流主体中的反应 物浓度无关。表明传质的影响程度在反应器内处处相同
1、当Da准数很大时,表明极限反应速率比极限传质速 率大很多,过程为传质控制过程,Ces/Cb趋近于零,颗 粒外部效率因子也接近于零。而当Da准数越来越小时, 极限传质速率远大于极限反应速率,过程逐渐变为反应 控制, Ces/Cb趋近于1。因此, Da准数可以作为颗粒外 部传质影响大小的判据, Da准数越大,外部传质过程 的影响就越大。 2、对一级反应过程,Da准数为k/kgg,表明Da准数仅于 反应速率常数和传质系数有关,而与气流主体中的反应 物浓度无关。表明传质的影响程度在反应器内处处相同

5、内扩散效率因子的计算公式 3 1 72= Φ `tanhΦ Φ 当0e时,MoLt时,8动 当Φ≥5时,0,此时,= 3Φ
5、内扩散效率因子的计算公式 2 3 1 1 ( ) tanh = − 2 2 1 1 3 5 (3 ) 1, = 1 3 1 1 5 0 = 3 th − 当 时, 此时, ; 当 时, ,此时

表观反应速率常数和表观反应级数n分别为: E=k·D)12 L n= n十1 2 表观反应速率常数和有效扩散系数与温度的关系分别为: 及=ep(一导)】 D.=D.6e(-】

表观活化能为: 叶的
表观活化能为:

结论:当内部传质阻力影响很小时,表观活化能趋近于 本征活化能,表观反应速率常数趋近于本征反应速率常 数,表观反应级数趋近于本征反应级数;当内部传质阻 力影响很大时,由于E>>E,,因此,表观活化能将趋近 于E/2,表观反应级数趋近于(+1)2。当过程为外部传质 控制时,表观活化能等于扩散活化能,表观反应级数恒 为一级
结论:当内部传质阻力影响很小时,表观活化能趋近于 本征活化能,表观反应速率常数趋近于本征反应速率常 数,表观反应级数趋近于本征反应级数;当内部传质阻 力影响很大时,由于E>>ED,因此,表观活化能将趋近 于E/2,表观反应级数趋近于(n+1) /2。当过程为外部传质 控制时,表观活化能等于扩散活化能,表观反应级数恒 为一级
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